Frank Dalton oli Daltonin veljeksistä vanhin ja aloitti uransa tuomari Isaac Parkerin apulaisena Fort Smithissä Arkansasissa. Hänestä tuli hevosvaras ja pankkiryöstäjoukon johtaja. Hän kuoli revolveritaistelussa Fort Smithin lähellä marraskuun 27 päivänä 1887 vain 28 vuoden ikäisenä.