PDP-puolue voitti vuoden 2007 vaalit selvästi, ja Yar’Aduasta tuli maan presidentti. Jonathan sai varapresidentin paikan. Vaalit saivat runsaasti kritiikkiä sekä Nigeriassa että ulkomailla. Vaalien aikana ja niiden jälkeen maassa oli runsaasti levottomuuksia. Toukokuussa Jonathanin kotitalo [[Otu-Eke]]n kylässä räjäytettiin. Jonathan ei itse ollut paikalla, mutta iskussa kuoli kaksi poliisia.
Nigerian senaatti nimitti Jonathanin vt. presidentiksi 139. tammikuuta 2010, kun Umaru Yar’Adua oli ollut sydänvaivojen takia sairaalahoidossa Saudi-Arabiassa jo kaksi kuukautta.<ref>{{Verkkoviite|Osoite=http://news.bbc.co.uk/2/hi/africa/8507289.stm|Nimeke=Nigeria: Goodluck Jonathan becomes acting president|Tekijä=|Julkaisu=BBC News|Julkaisupaikka=|Ajankohta=9.2.2010|Julkaisija=|Tiedostomuoto=|Selite=|Viitattu=10.2.2010|Kieli={{en}}}}</ref> Yar’Adua palasi Nigeriaan 24. helmikuuta, mutta Jonathan jatkoi presidenttinä toimimista. Valtaan tultuaan Jonathan ensitöikseen erotti muutamia Yar’Aduan tukijoita ja lopulta 17. maaliskuuta hajotti koko Nigerian hallituksen vahvistaakseen omaa valtaansa.<ref>{{Verkkoviite | Osoite = http://yle.fi/uutiset/ulkomaat/2010/03/nigerian_hallitus_hajotettiin_1538169.html| Nimeke = Nigerian hallitus hajotettiin| Tekijä = | Tiedostomuoto = | Selite = | Julkaisu = YLE Uutiset|Ajankohta = 17.3.2010| Julkaisupaikka = Helsinki| Julkaisija = Yleisradio| Viitattu = 17.3.2010| Kieli = }}</ref><ref>{{Verkkoviite | Osoite = http://news.bbc.co.uk/2/hi/africa/8573178.stm| Nimeke = Nigeria leader Goodluck Jonathan dissolves cabinet| Tekijä = | Tiedostomuoto = | Selite = | Julkaisu = BBC News|Ajankohta = 17.3.2010| Julkaisupaikka = | Julkaisija = BBC| Viitattu = 17.3.2010| Kieli = {{en}}}}</ref> Lopulta Umaru Yar’Adua kuoli 5. toukokuuta 2010. Seuraavana päivänä Goodluck Jonathan vannoi virkavalansa Yar’Adua’s seuraajana ja Nigerian järjestyksessään 14. valtionpäämiehenä aina vuoden 2011 vaaleihin asti.
Virkaan astuttuaan Jonathan linjasi hallintonsa tehtäviksi korruption vastaisuuden, valta- ja vaaliuudistukset. Hän myös sanoi tulleensa valtaan ”erittäin surullisissa ja epätavallisissa olosuhteissa”.
